Σύμφωνα με το ιδρυτικό, σκοπός της Εταιρείας ήταν "η περισυναγωγή ιστορικής και εθνολογικής ύλης και αντικειμένων συντελούντων εις διαφώτισιν της μέσης και νωτέρας Ελληνικής ιστορίας και φιλολογίας, του βίου και της γλώσσης του ελληνικού λαού και σύστασιν μουσείου και αρχείου περιλαμβάνοντα τα τοιαύτα μνημεία του εθνικού βίου".
Νικόλαος Πολίτης, ιδρυτής της Λαογραφικής Eπιστήμης στην Eλλάδα
Οι στόχοι αυτοί είναι ιδιαίτερα σημαντικοί εφόσον για πρώτη φορά στην Ελλάδα αναφαίνεται το ενδιαφέρον όχι μόνο για την έρευνα αλλά και για την επαφή με το κοινό μέσω της έκθεσης αντικειμένων. Εξίσου σημαντικό είναι το γεγονός ότι η Εταιρεία ενδιαφέρθηκε ιδιαίτερα για την ενίσχυση και προβολή της ιστορίας του μεσαίωνα και της τουρκοκρατίας, καθώς και των πρώτων χρόνων της ιδρύσεως του ελληνικού κράτους. Φιλοδοξία της ήταν η συγκρότηση ενός εθνικού μουσείου σύμφωνα με τα πρότυπα άλλων δυτικοευρωπαϊκών κρατών, όπως της Αγγλίας και της Γαλλίας.